一、 研究背景與挑戰(zhàn)
鈣鈦礦/硅疊層太陽(yáng)能電池（PVSK/Si TSCs）是突破單結(jié)器件理論效率極限的關(guān)鍵技術(shù)，目前記錄效率已達(dá)34.6%，但距離45.1%的理論極限仍有改進(jìn)空間。主要瓶頸在于寬帶隙鈣鈦礦頂電池的開路電壓（VOC）和填充因子（FF）損失，這些效率損失主要源于鈣鈦礦/C60界面處的載流子復(fù)合和能級(jí)失配。C60單分子層通過(guò)能級(jí)釘扎和能帶失配引入深能級(jí)陷阱態(tài)，加劇界面復(fù)合損失，而傳統(tǒng)單功能鈍化劑難以同時(shí)解決復(fù)合損失和電荷傳輸限制問(wèn)題。
中科院寧波材料技術(shù)與工程研究所葉繼春、楊熹、應(yīng)智琴研究團(tuán)隊(duì)在Nature Communications發(fā)表研究"Minimizing interfacial energy losses via multifunctional cage-like diammonium molecules for efficient perovskite/silicon tandem solar cells"。研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成新型多功能籠狀二銨氯化物分子——1,4-二氮雜雙環(huán)[2.2.2]辛烷氯化物（DCl），嵌入鈣鈦礦/C60界面，通過(guò)劉易斯酸/堿基團(tuán)、強(qiáng)分子極性及籠狀結(jié)構(gòu)，同步實(shí)現(xiàn)缺陷鈍化、界面偶極調(diào)控、抑制非輻射復(fù)合和優(yōu)化能帶對(duì)準(zhǔn)等多重功能。
二、 QFLS表征與載流子動(dòng)力學(xué)解析
QFLS的計(jì)算方法與數(shù)據(jù)來(lái)源
該研究通過(guò)測(cè)量光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）來(lái)計(jì)算內(nèi)部QFLS值。實(shí)驗(yàn)中，采用帶隙為1.68 eV的鈣鈦礦薄膜（Cs0.05(FA0.77MA0.23)0.95Pb(I0.77Br0.23)3）沉積在ITO/MeO-2PACz基板上進(jìn)行測(cè)試。QFLS的計(jì)算依賴于PLQY值、生成電流密度JG（近似為JSC = 21.5 mA cm?2）以及暗輻射復(fù)合飽和電流密度J0,rad。其中，J0,rad通過(guò)詳細(xì)平衡原理（結(jié)合EQE數(shù)據(jù)）計(jì)算得到，約為4.153×10?23 Am?2。
QFLS測(cè)量結(jié)果與數(shù)據(jù)解析
研究人員針對(duì)幾種關(guān)鍵的半器件結(jié)構(gòu)進(jìn)行了PLQY/QFLS測(cè)量（圖2a）：
對(duì)照組薄膜（MeO-2PACz/Perovskite）： 測(cè)得的隱含PLQY為0.318%。 計(jì)算得到的QFLS為1.265 eV。
覆蓋C60后的對(duì)照組（MeO-2PACz/Perovskite/C60）： PLQY急劇下降至0.0033%。 計(jì)算得到的QFLS降至1.147 eV。這一顯著下降證明了C60界面引入了強(qiáng)烈的表面復(fù)合。
DCl處理后的器件（MeO-2PACz/Perovskite/DCl/C60）： PLQY大幅提升至0.0949%。 計(jì)算得到的QFLS恢復(fù)至約1.234 eV。
QFLS數(shù)據(jù)對(duì)比顯示DCl處理能有效抑制C60誘導(dǎo)的非輻射復(fù)合。DCl處理后，QFLS幾乎恢復(fù)到未覆蓋C60裸膜的水平（1.234 eV vs. 1.265 eV），量化了界面能損的最小化程度。
表面電子學(xué)結(jié)構(gòu)分析（圖3b, 附圖31）與QFLS結(jié)果一致。KPFM測(cè)量顯示DCl處理使鈣鈦礦表面費(fèi)米能級(jí)（EF）變淺（功函數(shù)降低），在光照下有利于電子準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)（Efn）和電洞準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)（Efp）產(chǎn)生更大分裂，形成更大的QFLS。DCl誘導(dǎo)的QFLS提升預(yù)示了器件潛在VOC損失的降低。
研究通過(guò)PLQY計(jì)算QFLS（如1.147 eV恢復(fù)至1.234 eV），量化界面能損，證明了非輻射復(fù)合的抑制效果。Enlitech QFLS-Maper檢測(cè)儀涵蓋研究所需的核心功能，提供PLQY、iVoc和Pseudo J-V等關(guān)鍵參數(shù)測(cè)量。設(shè)備能在3秒內(nèi)可視化QFLS影像，直觀顯示材料缺陷與載流子均勻性分布；并在2分鐘內(nèi)預(yù)測(cè)iVoc與效率限值。QFLS-Maper可用于光電材料缺陷源分析、驗(yàn)證界面工程效果及評(píng)估材料潛力的診斷平臺(tái)。
光致發(fā)光映射（PL mapping）表征與數(shù)據(jù)解析
PL mapping是評(píng)估太陽(yáng)能電池吸收層薄膜空間均勻性和表面缺陷分布的空間分辨光電檢測(cè)技術(shù)。研究中用于驗(yàn)證DCl分子修飾鈣鈦礦薄膜界面的鈍化效果。
使用顯微拉曼光譜儀在連續(xù)模式下獲取穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（SSPL）及相應(yīng)的PL圖像，通過(guò)空間分辨的PL圖像揭示鈣鈦礦薄膜表面陷阱態(tài)分布和非輻射復(fù)合程度。
圖2b.c（對(duì)照組、DCl處理組PL映射圖）：
對(duì)照組薄膜光致發(fā)光分布相對(duì)不均勻，發(fā)光強(qiáng)度較低。DCl處理后薄膜展現(xiàn)更均勻的熒光分布，伴隨更高的熒光強(qiáng)度。
附圖23（PL強(qiáng)度直方圖）：
DCl處理后的直方圖分布集中，整體強(qiáng)度向高值偏移，驗(yàn)證了PL強(qiáng)度的提升。
載流子動(dòng)力學(xué)意義：
PL mapping結(jié)果與穩(wěn)態(tài)PL光譜（附圖22）一致，顯示DCl處理后PL強(qiáng)度增強(qiáng)，表明非輻射復(fù)合得到抑制。均勻且高強(qiáng)度的熒光分布證明表面陷阱態(tài)減少，DCl誘導(dǎo)的準(zhǔn)二維鈣鈦礦實(shí)現(xiàn)了對(duì)晶界和晶粒內(nèi)部的同步均勻鈍化。
Enlitech SS-LED220 大光班太陽(yáng)光模擬器
研究通過(guò)精準(zhǔn)J-V曲線實(shí)現(xiàn)31.1%疊層效率驗(yàn)證，并以MPPT追蹤證實(shí)超過(guò)1020小時(shí)的穩(wěn)定性。Enlitech SS-LED220模擬器提供A++時(shí)間穩(wěn)定性（< 0.5%），適用于長(zhǎng)期壽命測(cè)試需求。該設(shè)備針對(duì)光敏感的鈣鈦礦和疊層電池設(shè)計(jì)，能減少傳統(tǒng)光源波動(dòng)，有助于確保高精度J-V數(shù)據(jù)的可重復(fù)性，并以超過(guò)10,000小時(shí)使用壽命支持長(zhǎng)周期穩(wěn)定性追蹤。
三、結(jié)論與研究成果 (Conclusion and Achievements)
研究成功開發(fā)并應(yīng)用了多功能籠狀雙銨氯化物（DCl）分子對(duì)鈣鈦礦/C60界面進(jìn)行修飾。該分子通過(guò)劉易斯酸/堿基團(tuán)與界面偶極矩調(diào)控，抑制了表面缺陷和復(fù)合損失。更重要的是，籠狀雙銨陽(yáng)離子誘導(dǎo)形成了具有自發(fā)面內(nèi)取向且具有鐵電效應(yīng)的純相準(zhǔn)二維鈣鈦礦。這種鐵電界面物理特性通過(guò)降低表面功函數(shù)，促進(jìn)了載流子的分離和提取。
主要器件性能總結(jié)：
• 單結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池： 1.68 eV單結(jié)電池實(shí)現(xiàn)了22.6%的效率（0.1 cm2）。在大面積器件（1.21 cm2）上仍保持21.0%的高效率。（圖4b.c）
• 鈣鈦礦/硅疊層電池： 將DCl介導(dǎo)的鐵電準(zhǔn)二維鈣鈦礦引入單片式鈣鈦礦/TOPCon疊層電池中，實(shí)現(xiàn)了31.1%的效率（1.0 cm2，反掃描：VOC = 1.905 V，FF = 80.1%，JSC = 20.4 mA cm?2）。（圖4f）
• 穩(wěn)定性： 在ISOS-L-1標(biāo)準(zhǔn)下（環(huán)境條件，未封裝），DCl處理的疊層器件展現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期工作穩(wěn)定性，在1020 h后仍保留85.4%的初始效率。（圖S57）
文獻(xiàn)參考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-025-63720-8
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